全固態(tài)鋰電池的性能提升主要受限于無法同時解決固態(tài)電解質(zhì)低的室溫離子電導(dǎo)率和高的固-固界面阻抗這兩大瓶頸問題。鑒于此，中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員課題組提出一種創(chuàng)新策略：利用SeS2作為造孔劑，借助行星式高能球磨機(jī)為制備工具之一，初次制備高電導(dǎo)率自支撐三維多孔硫化物Li6PS5Cl (p-LPSCl)滲流骨架。

崔光磊研究員課題組將一定比例的Li2S與P2S5混合后，在惰性氣體環(huán)境中使用高能球磨機(jī)，以600rpm轉(zhuǎn)速研磨24小時，成功制備出性能的多空硫化物。

隨后將聚合物前驅(qū)體溶液聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯澆注于自支撐三維多孔硫化物L(fēng)i6PS5Cl (p-LPSCl)滲流骨架中，通過引發(fā)PEGMEA原位聚合得到復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)。

【研究成果】

① 固態(tài)核磁揭示Li+在該復(fù)合電解質(zhì)中主要沿LPSCl相快速傳輸，因而該復(fù)合電解質(zhì)室溫電導(dǎo)率相較于純聚合物電解質(zhì)提升128倍，達(dá)到4.6×10–4 S/cm。

② 得益于原位聚合的策略，電極/電解質(zhì)界面相容性得到顯著優(yōu)化。

③ LiCoO2|Li和NMC811|Li全固態(tài)電池表現(xiàn)出高的放電比容量及的循環(huán)性能。

這一創(chuàng)新的整合策略對于解決全固態(tài)電池的瓶頸問題，推進(jìn)全固態(tài)電池的商業(yè)化具有重要指導(dǎo)意義。

【結(jié)論】

綜上所述，作者報道了一種三維多孔自支撐硫化物骨架：p-LPSCl，并利用原位聚合策略制備了一種高電導(dǎo)率高性能的復(fù)合電解質(zhì)材料。

得益于高電導(dǎo)率的硫化物滲流骨架，該復(fù)合電解質(zhì)在室溫下的離子電導(dǎo)率可以達(dá)到4.6×10 -4 Scm -1。原位聚合策略顯著改善了電解質(zhì)/電極界面使得界面阻抗從709降至112Ω cm2。利用此復(fù)合電解質(zhì)制備的全固態(tài)電池顯示出的電化學(xué)性能，這項研究為固體電解質(zhì)的設(shè)計提供了一個非常有前途的策略，以滿足高離子電導(dǎo)率、良好的電極/電解質(zhì)界面兼容性。

該成果以“Facile Design of Sulfide-Based all Solid-State Lithium MetalBattery: In Situ Polymerization within Self-Supported Porous ArgyroditeSkeleton"為題發(fā)表在Z名期刊Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202101523)上。